Zanim został członkiem tejże Komisji, miał już bogate doświadczenie pedagogiczne zdobyte dzięki pracy nauczycielskiej w kolegiach jezuickich, funkcji nauczyciela prywatnego synów oświeconego magnata Ignacego Potockiego oraz dzięki znajomości nowoczesnych prądów i dążeń Oświecenia zachodniego, uzyskanej w czasie wyjazdów za granicę. Ale możliwości podjęcia szerokiej i doniosłej działalności pedagogicznej dała mu dopiero Komisja Edukacji Narodowej, do której został włączony dzięki wspomnianemu Ignacemu Potockiemu. Pod wpływem oświeconych i wolnomyślących poglądów tego działacza KEN Piramowicz otrząsnął się z tradycji jezuickich i stał się w Komisji rzecznikiem nowych prądów pedagogicznych, pociągając swym przykładem wielu eksjezuitów do gorliwej pracy nad reformą szkolnictwa polskiego. Faktycznie brał udział w pracach Komisji od pierwszego momentu jej istnienia do roku 1794.
Od początku 1774 r. Grzegorz Piramowicz był w Komisji sekretarzem do „ekspedycji cudzoziemskich”, a w rok później został mianowany sekretarzem w nowo utworzonym Towarzystwie do Ksiąg Elementarnych. Pełniąc tę funkcję, prowadził pracę związaną z opracowywaniem programów, podręczników i organizacją szkół – szeroką korespondencję sięgającą poza granice Polski. Informował inne kraje o programie, pracach i podręcznikach Komisji oraz zasięgał opinii przedstawicieli świata naukowego we Francji i Niemczech o poczynaniach reformatorskich KEN. Ta praca sekretarza Towarzystwa stawała się w rezultacieswego rodzaju kontrolę słuszności podejmowanych przez Komisję kroków i otwierała perspektywy pozyskania szerokiego kręgu współpracowników, a zarazem jest dowodem nowoczesnej postawy działacza oświatowego. Piramowicz czuwał nad całokształtem prac Towarzystwa do Ksiąg Elementarnych i był niejako łącznikiem między naczelnym organem szkolnictwa , jakim była KEN, a jej wydziałem pedagogiczno-organizacyjnym, czym w istocie rzeczy było Towarzystwo. Redagował wszystkie pisma Komisji i Towarzystwa, które stanowiły rezultat wspólnej, zespołowej pracy grona światłych pedagogów, a przede wszystkim fundamentalne „Ustawy”.
Jako wizytator szkół, Piramowicz okazywał niezwykle żywe zainteresowanie pracą szkolną i bardzo wnikliwie oceniał wysiłek wkładany przez nauczycieli. Dzięki obserwacjom poczynionym w czasie wizytacji, Piramowicz jak mało który ze współczesnych mu działaczy umiał uwzględnić w swych pismach realne warunki pracy szkół i potrzeby całego narodu. Jako współautor „Elementarza dla szkół parafialnych”, opracował część mówiącą o nauce moralnej, w której starał się trafić nie tylko do umysłów dzieci chłopskich i mieszczańskich, ale także i do serc dziecięcych. W podręczniku „Wymowa i poezja dla szkół narodowych”, omawiając zagadnienia teoretyczne, przy każdym z nich wskazywał, jaką postawę winien zachować dobry obywatel i sprawiedliwy człowiek, uczył, na czym polega prawdziwe bohaterstwo, poświęcenie i dał się poznać nie tylko jako świetny znawca przedmiotu, ale także doskonały pedagog-wychowawca, głęboko przejęty zadaniami reformy, której służył ze wszystkich swoich sił.
Dlatego autor „Powinności” postawił przed nauczycielem poważne wymagania, a przede wszystkim staranne przygotowanie do zawodu, tak rzeczowe jak i metodyczne. Nauczyciel powinien ciągle pracować nad sobą i udoskonalać metody edukacji, zaś w podawaniu materiału być bezwzględnie uczciwym wobec wychowanków. Umiejętność wykonywania zawodu winna być wsparta „wolą, sercem i obyczajami”. Aby umieć zdobywać miłość i ufność dzieci przy równoczesnym zachowaniu powagi, należy podstawowym środkiem pedagogicznym uczynić przekonywanie, łagodność, nagrodę, a nie karę.Piramowicz zalecał współpracę nauczyciela z domem rodzicielskim. Uważał również, że praca pedagoga nie kończy się na trosce o wychowanie dzieci. Nauczyciel powinien być także społecznikiem i obrońca ludu („Powinności nauczyciela” miały spełniać rolę podręcznika dla nauczycieli szkół parafialnych). Piramowicz podkreślał, że z edukacją umysłową trzeba łączyć wychowanie fizyczne, z drugiej zaś strony wychowanie moralne, któremu nadał sens świecki, stawiając za cel ukształtowanie „ludzi poczciwych, kochających i wykonywających cnotę, zadość czyniącym swoim powinnościom”. Jako naczelną metodę pedagogiczną propagował Piramowicz metodę poglądową, kładąc również nacisk na praktykę jako następny etap procesu nauczania.